계명대 이열림 교수팀, 온실가스 잡는 고성능 니켈 촉매 설계법 제시

메탄·이산화탄소를 합성가스로 전환하는 건식 개질 기술 개선...촉매 입자 성장과 탄소 침적 억제, 40시간 장기 안정성 확인

[프라임경제] 온실가스인 메탄과 이산화탄소를 산업적으로 활용 가능한 화학 원료로 전환하는 기술의 효율을 높일 수 있는 새로운 연구 결과가 나왔다.

사진 왼쪽부터 계명대 화학공학과 강명훈 석사과정 연구원(제1저자)과 이열림 교수(교신저자). ⓒ 계명대학교

계명대학교 화학공학과 이열림 교수 연구팀이 기존 니켈 촉매의 성능 저하 문제를 개선할 수 있는 복합 소재 설계 기술을 개발하면서 온실가스 자원화 분야의 기술적 진전에 관심이 모아지고 있다.

이번 연구의 핵심은 촉매 내부에서 니켈 입자가 안정적으로 유지되도록 하면서 실제 반응을 일으키는 활성 부위의 형성도 원활하게 만드는 데 있다. 

연구팀은 산화마그네슘(MgO)과 산화바륨(BaO)을 함께 활용해 두 가지 조건을 동시에 충족하는 방안을 제시했다.

연구 성과는 국제 학술지 'Chemical Engineering Journal'에 실렸다. 이 학술지는 화학공학 분야의 주요 국제 저널로 영향력지수(IF) 12.5를 기록하고 있으며, 환경공학 분야 JCR 기준 상위 4.0%에 해당한다.

메탄 건식 개질 기술은 메탄과 이산화탄소를 반응시켜 수소와 일산화탄소를 생산하는 공정이다. 생산된 합성가스는 연료뿐 아니라 다양한 화학제품을 제조하는 원료로 쓰인다. 

온실가스를 단순히 배출하는 대상이 아닌 산업적 활용 자원으로 전환할 수 있다는 점에서 주목받는 기술이다.

그러나 실제 공정에 적용하기 위해서는 해결해야 할 문제가 있다. 상대적으로 저렴한 니켈을 촉매로 사용할 경우 고온 반응 과정에서 입자가 커지면서 활성 면적이 줄어들고, 탄소 성분이 표면에 쌓이면서 촉매 기능이 떨어질 수 있기 때문이다. 

촉매의 반응성을 높이면서 장시간 사용에도 성능을 유지하는 것이 기술 개발의 관건이다.

연구팀은 니켈-산화세륨(Ni-CeO₂)을 기본 소재로 삼고 여기에 두 종류의 산화물을 결합하는 실험을 진행했다.

산화마그네슘은 니켈 입자의 과도한 성장을 막는 데 유리하지만, 농도와 결합 상태에 따라 활성 니켈이 만들어지는 과정을 방해할 가능성도 있다. 

연구진은 이러한 단점을 보완하기 위해 산화바륨을 추가했으며, 두 첨가제가 촉매 내부에서 상호 보완적으로 작용하도록 설계했다.

이 같은 접근을 통해 니켈 입자의 크기를 작게 유지하는 동시에 실제 반응에 참여하는 활성 니켈의 형성을 유도했다. 또한 산화세륨의 산소 저장 기능을 개선해 탄소 침적을 억제하는 효과도 확보했다.

실험 결과는 이러한 설계 전략의 효과를 뒷받침했다. MgO와 BaO를 함께 적용한 NMBC 촉매는 750℃에서 12시간 반응을 진행한 결과 메탄 전환율 약 86%를 나타냈다. 비교 대상으로 활용된 다른 촉매보다 높은 수치다.

특히 촉매 1g을 기준으로 시간당 90만mL에 달하는 반응 기체를 공급하는 조건에서도 우수한 전환 성능을 보였다는 점이 눈길을 끈다. 반응 이후 촉매 내부를 살펴본 분석에서는 탄소가 쌓이는 현상이 상대적으로 적었고, 니켈 입자의 크기 변화도 제한적인 것으로 확인됐다.

단기적인 성능뿐 아니라 지속적인 반응 능력도 평가했다. 연구팀이 실험을 40시간까지 진행한 결과 메탄 전환율은 약 80%, 이산화탄소 전환율은 약 83% 수준을 유지했다. 

시간이 흐르면서 성능이 일부 감소했지만, 합성가스를 구성하는 수소와 일산화탄소의 비율은 비교적 안정적으로 나타났다.

연구진은 MgO의 함량을 낮춘 별도 촉매와의 비교를 통해서도 의미 있는 결과를 얻었다. 단순히 첨가제 양을 조절하는 것만으로는 동일한 성능을 구현하기 어려웠으며, MgO와 BaO가 함께 작용하는 구조적 조합이 성능 개선에 중요한 역할을 한다는 사실을 확인했다.

이번 성과는 고온 환경에서 촉매의 활성과 수명이 서로 상충할 수 있다는 기존의 한계를 개선할 수 있는 설계 방향을 제시했다는 데 의미가 있다. 향후 온실가스를 활용한 합성가스 생산 공정의 효율을 높이기 위한 촉매 소재 연구에도 활용될 것으로 기대된다.

이열림 교수는 "이번 연구를 통해 촉매의 반응성과 구조적 안정성을 균형 있게 확보할 수 있는 설계 방향을 제시했다"며 "메탄 건식 개질을 통해 온실가스를 화학 원료로 전환하는 촉매 기술을 발전시키는 데 기초 자료가 될 것으로 기대한다"고 말했다.

한편 이번 논문은 계명대학교 화학공학과 강명훈 석사과정 연구원이 제1저자로 참여하고 이열림 교수가 교신저자를 맡았다. 연구는 과학기술정보통신부 재원으로 한국연구재단의 나노·소재기술개발사업 지원을 받아 진행됐다.